关于 "三名健康受试者呼吸道颗粒的尺寸分辨元素组成 "的评论

IF 8.9 2区环境科学与生态学 Q1 ENGINEERING, ENVIRONMENTAL Environmental Science & Technology Letters Environ. Pub Date : 2024-06-25 DOI:10.1021/acs.estlett.4c00243

Steven C. Hill*, and , David C. Doughty*,

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摘要

Prussin 等人（1）声称报告了从说话/呼气中收集到的 35 000 个呼吸道颗粒的尺寸分辨化学成分。我们首先担心的是，他们声称的许多元素组成是不可信的，因此可能无法提供有用的信息。例如，论文称42%的测量颗粒含有95%的碳（C）元素，这是用能量色散X射线光谱法（EDX）测定的。所有其他元素的总和≤5%。根据这些数字，碳元素与所有其他元素的比率为 95/5 = 19。对于人类排放的气溶胶来说，碳元素与其他元素的比例高得离谱。即使是煤中的碳含量（60% < C < 92%）也是 95%。(通过说话排放的微粒是气溶胶呼吸液和唾液。对于这些液体，(2,3) 主要生化成分的典型 C 百分比为：蛋白质（∼C6N2O4）中的 C ∼50%，碳水化合物（∼C6O5）中的 C ∼55%。粘蛋白的蛋白质含量为 25%，碳水化合物含量为 75%（按质量计算）。脂质（C ∼80%）在语言气溶胶中的含量较少。无机离子通常占呼吸液和口腔液干质量的 30-55%。(2,3）化学成分的浓度因人、水合作用和其他因素而异。除非呼出液滴中的固体主要是脂质（说话时不是这种情况），或者可能是粘稠的物质，否则没有合理的方法获得 40% 的 C。即使只有蛋白质被气溶胶化，C 也不会达到 54%。根据上述唾液和呼吸液中主要有机物的数字，并假设呼吸排放物中约有三分之一是 Na、K、Cl、S 和 Si 等元素，则典型的 C 元素与所有其他元素的比率为 0.5。然而，Prussin 等人（1）报告说，所有粒子的平均组成是 C = 90%（图 2）。此外，在图 S2 的每个样本中，至少有几个颗粒的 C = 100%，在图 S2 的 SA-3 中，40% 的颗粒的 C = 100%。收集气溶胶颗粒的基底是涂在含 C 和 O 的聚合物（Formvar）上的一层 C 元素。在颗粒位于该基底上时，对颗粒的 EDX 进行了测量。报告的粒径模式和中值都是 ∼100 nm，因此基质的影响是意料之中的。Cheng等人（4）测量了C9H2N4Na2O4颗粒在C涂层Formvar基底上的各种尺寸的EDX光谱，并利用这些光谱推导出基底对C和O元素扭曲效应的修正。例如，如果 C + N + O ≥ 97%，Na < 1%，则颗粒为 "碳质"。如果 Na > 1% 和 Na > K，即使 C ≥ 97%，颗粒也是 "富含 Na"。定义这些类别的临界值对于 C + N + O（通常只有 C）来说高得出奇（97%），而对于 Na 来说则低得不切实际（1%）。Prussin 等人（1）指出，使用这些标准是因为轻元素的 EDX 测量具有 "半定量 "性质。我们认为这种 "半定量 "的观点过于宽泛。人类头发的 EDX 测量结果 (5) 显示，C、N 和 O 的重量百分比在蛋白质或蛋白质与头发中少量其他生物材料结合的预期范围内。这些半定量结果之所以在合理范围内，部分原因是样品（头发）附近没有含碳基质，不会导致 EDX 结果失真。即使头发位于涂有碳的 Formvar 基质上，电子束的穿透深度也太小，无法到达基质。相比之下，100 nm 的颗粒比电子束的穿透深度更小，因此电子束很容易穿过颗粒到达基底，在基底上产生所测得的 EDX 光谱。因此，随着颗粒尺寸的减小，基底对 EDX C 信号的相对贡献也随之增大。Prussin 等人（1）指出，颗粒的成分非常重要，因为它们会影响其中微生物的生存能力。从元素组成中获取特定蛋白质、粘蛋白和其他分子的组成是非独特溶液的一个反向问题，即使元素组成测量得很好。在基质元素组成失真的情况下（许多基质中的碳元素与其他元素之比≥32），而且随着颗粒尺寸的减小，失真程度也在增加，因此这些元素组成能否提供有关这些颗粒中微生物生存能力的所需信息尚不清楚。

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