Dynamique et interférence de paquets d'ondes dans les atomes et dimères d'alcalins

Ce travail porte sur l'etude experimentale resolue en temps de la dynamique atomique et moleculaire prenant place sur une echelle de temps femtoseconde. Il presente deux orientations distinctes et complementaires. La premiere concerne l'etude de la dynamique de paquets d'ondes dans des atomes et dimeres d'alcalins (K, K 2 ) par des methodes pompe-sonde. Dans le cas du potassium atomique le paquet d'ondes est une superposition des etats de structure fine de l'etat 4p et represente un paquet de spin electronique. Nous observons la dynamique de ce paquet d'ondes au cours du temps et montrons que celle-ci correspond a une inversion du sens d'orientation du spin. Le formalisme theorique des etats brillants et noirs est particulierement adapte a la description de ce type de dynamique. Nous presentons alors une methode originale qui, tirant avantage du mouvement d'inversion du spin, permet de produire des electrons polarises en spin a l'echelle femtoseconde. Dans le cas des molecules, le paquet d'ondes cree est une superposition d'etats vibrationnels. Nous presentons les resultats d'une etude systematique de la dynamique de paquet d'ondes vibrationnel dans les etats electroniques A 1 Σ + u et 2 1 Π g . Le signal pompe-sonde depend alors de la competition entre les dynamiques associees aux paquets d'ondes crees dans les deux etats electroniques. La deuxieme partie traite d'experiences d'interferences de paquets d'ondes dans des systemes similaires (K, Cs, Cs 2 ). Cette technique, complementaire de la premiere, consiste a faire interagir une sequence de deux impulsions identiques avec un systeme atomique ou moleculaire. Cette interaction resulte de l'interference des deux paquets d'ondes crees par les deux impulsions laser. Ces interferences permettent de realiser le controle coherent de la probabilite d'excitation. Dans le cas des atomes, nous presentons les resultats des experiences realises sur la transition a un photon 4s-4p du potassium et a deux photons 6s-7d du cesium. Deux regimes d'interferences sont mis en evidence: le regime d'interferences optiques qui se produit quand les deux impulsions se chevauchent dans le temps et le regime d'interferences quantiques qui se produit quand les deux impulsons sont separes dans le temps. Nous explorons le comportement de ces deux types d'interferences dans un grand nombre de situations originales (regime sature, cas d'impulsions a derive de frequence, etc.) qui nous permettent de mieux comprendre les avantages et les limites de cette technique. Dans le cas des molecules, l'interaction de la sequence des deux impulsions conduit a l'interference des paquets d'ondes vibrationnels. Nous analysons et discutons dans ce cas-la des effets d'une distribution thermique dans l'etat initial sur le signal de controle coherent.