Ce/TiO 2 /g-C 3 N 4 异质结的制备及光催化降解PFOA反应机制

Pub Date : 2020-03-26 DOI:10.13671/J.HJKXXB.2019.0391

唐力, Tang Li, 夏静芬, Xia Jingfen, 杨国靖, Yang Guojing, 胡煜钗, Hu Yuchai, 常岩航, Chang Yanhang, 张妮, Zhang Ni, 赵博, Zhao Bo, 谢周云, Xie Zhouyun, 王冬波, Wang Dongbo

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Abstract

采用溶胶凝胶-超声混合法制备了铈/二氧化钛/石墨相氮化碳（Ce/TiO2/g-C3N4）异质结催化剂，通过透射电子显微镜（TEM）、X-射线粉末衍射仪（XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）和紫外-可见分光光度计（UV-Vis）等表征了复合材料的结构、晶相、活性基团和光吸收性能，并考察了可见光下该催化剂对模拟全氟辛酸（PFOA）废水的降解效果.结果表明，Ce/TiO2/g-C3N4分散性好，粒径小于20 nm，金属Ce的掺入及TiO2/g-C3N4异质结的生成，有效抑制了光生电子和空穴对的复合，使复合光催化剂禁带宽度减小，光吸收范围增大，光催化性能得到明显提升.在pH值为2，PFOA浓度为4 mg·L-1，催化剂投加量为1 g·L-1的条件下，可见光照射180 min后，可降解94.4%的PFOA，脱氟率为38.6%.降解过程符合准一级反应动力学，速率常数为0.522 h-1.通过HPLC-MS分析降解产物，同时结合氟元素物料平衡的计算结果，认为降解机制主要是以阴离子形式存在的PFOA吸附至表面带有大量正电荷的催化剂表面后，在光生空穴和活性自由基的作用下，以自由基机理逐步脱去CF2生成短链的PFCAs，同时生成氟离子.

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Ce/TiO 2 /g-C 3 N 4 异质结的制备及光催化降解PFOA反应机制

采用溶胶凝胶-超声混合法制备了铈/二氧化钛/石墨相氮化碳（Ce/TiO2/g-C3N4）异质结催化剂，通过透射电子显微镜（TEM）、X-射线粉末衍射仪（XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）和紫外-可见分光光度计（UV-Vis）等表征了复合材料的结构、晶相、活性基团和光吸收性能，并考察了可见光下该催化剂对模拟全氟辛酸（PFOA）废水的降解效果.结果表明，Ce/TiO2/g-C3N4分散性好，粒径小于20 nm，金属Ce的掺入及TiO2/g-C3N4异质结的生成，有效抑制了光生电子和空穴对的复合，使复合光催化剂禁带宽度减小，光吸收范围增大，光催化性能得到明显提升.在pH值为2，PFOA浓度为4 mg·L-1，催化剂投加量为1 g·L-1的条件下，可见光照射180 min后，可降解94.4%的PFOA，脱氟率为38.6%.降解过程符合准一级反应动力学，速率常数为0.522 h-1.通过HPLC-MS分析降解产物，同时结合氟元素物料平衡的计算结果，认为降解机制主要是以阴离子形式存在的PFOA吸附至表面带有大量正电荷的催化剂表面后，在光生空穴和活性自由基的作用下，以自由基机理逐步脱去CF2生成短链的PFCAs，同时生成氟离子.

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