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Angew：轴向配位调控自旋态切换Ni(II)卟啉的HER活性

催化计 2024-11-21 18:57
文章摘要
本文报道了北京大学张俊龙教授等的研究，探讨了轴向配位调控下Ni(II)卟啉在电催化氢气进化反应（HER）中的自旋态切换现象。研究发现，通过吡啶的加入，质子转移后卟啉发生β-氢化反应，而没有卟啉时则通过质子-耦合电子转移的协同反应方式进行产氢。此外，使用CoCp2还原后加入对4-甲基苯磺酸吡啶鎓，观察到类似的自旋反应选择性。DFT理论计算表明，单电子还原导致配体的自旋态由低自旋变为高自旋，提高了配体的电子密度，从而倾向于通过β-periphery位点发生质子化，而不是在金属的meso位点氢化。这一研究为理解电子自旋在化学反应中的作用提供了新的实验证据。
Angew：轴向配位调控自旋态切换Ni(II)卟啉的HER活性
查看文献： Coordination Induced Spin State Transition Switches the Reactivity of Nickel (II) Porphyrin in Hydrogen Evolution Reaction.
查看期刊：Angewandte Chemie International Edition
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