(纯计算)南方科技大学王阳刚团队J. Am. Chem. Soc.: 单原子催化剂上氧还原反应的电势依赖决速步

本文由南方科技大学王阳刚团队发表在《J. Am. Chem. Soc.》上，研究了单原子催化剂（SACs）上氧还原反应（ORR）的电势依赖决速步（RDS）。ORR是燃料电池中重要的阴极反应，但其缓慢的动力学限制了能源效率的提升。传统上，铂基催化剂因其优异的ORR性能被广泛使用，但高成本和低丰度限制了其应用。单原子催化剂，特别是FeN4基催化剂，因其与铂相当的活性而成为有前景的替代品。研究通过从头算分子动力学模拟和热力学集成方法，揭示了ORR的RDS在运行电势范围内是电势依赖的，而非固定不变。研究还发现，轴向吸附水在提高ORR效率中起关键作用。这项工作解决了关于SACs上ORR的RDS的长期争议，强调了在实际电势条件下检查动力学势垒的重要性。