当全固态电池充电时发生了什么？直接观察Li6PS5Cl-NMC的电化学反应性

本研究通过TEM技术对LPSCl-NMC复合阴极进行分析，探讨了基于LPSCl的电池在充电过程中的化合物性质和分布。研究发现，LPSCl在充电过程中发生相分离，形成LiCl、Li3PS4和P2S5等化合物。其中，富含Cl的相主要由LiCl、Li2O和少量氧化的硫代磷酸盐组成，而Li3PS4相则不含显著的氧。研究还发现，LPSCl与NMC在电化学作用下表现出良好的稳定性，氧化硫磷酸盐是与NMC反应的主要原因。在循环过程中，NMC表面发生结构紊乱，氧空位增大超过10纳米，形成脱锂过渡金属氧化物MOx。MOx与硫代磷酸盐反应生成MSx，这些化合物进一步氧化为P2O5，与MSx的形成显示出强烈的空间相关性。通过STEM-EDX和STEM-EELS方法，本研究为理解阴极-电解质界面提供了重要的分析工具。