AM:氧空穴调控自旋态实现超高效率CO2-硝酸盐电合成尿素
催化计
2025-01-25 21:20
文章摘要
本文介绍了贵州大学李虎教授和杨松教授团队在电催化合成尿素领域的研究成果。他们通过调控氧空位来改变Ni@CeO2-x催化剂的电子自旋态,从而优化C-N偶联反应中的关键中间体生成过程。研究表明,氧空位能够诱导Ni2+从高自旋态转变为低自旋态,增强Ni 3d轨道与NO分子的N 2p轨道的杂化,促进NH2的生成。此外,NH2中间体作为局部质子供体,有助于CO2在Ni相邻的Ce3+-O位点上选择性生成CO,最终实现高效率的尿素合成。该策略不仅提高了尿素的产率和法拉第效率,还为电催化剂的电子结构调整和CO2选择性转化提供了新的思路。
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