南京大学胡征团队：杂原子掺杂碳纳米笼催化剂在二氧化碳电还原和氢析出竞争反应中的性能与机制

本文由南京大学胡征团队撰写，探讨了杂原子掺杂碳纳米笼催化剂在二氧化碳电还原（CO2RR）和氢析出（HER）竞争反应中的性能与机制。研究背景始于2009年，当时发现氮掺杂碳纳米管阵列具有高氧还原反应活性，此后碳基无金属催化剂的构建和性能引起了广泛关注。研究目的是通过实验与理论研究揭示杂原子掺杂位点与CO2RR/HER竞争反应之间的构效关系。研究结果表明，氮掺杂的碳纳米笼（N-hCNC）具有最高的CO2RR活性，而硫掺杂的碳纳米笼（S-hCNC）则更容易促进HER。此外，研究还通过恒电位DFT方法考察了53种位点的电化学活性，发现N-hCNC的优异CO2RR活性来源于吡啶N位点。这些发现对碳基无金属CO2RR催化剂的理性设计具有重要指导作用。