中国科学院物理研究所杜世萱研究员团队ACS Catalysis：可见光驱动全水分解新材料

本文通过第一性原理计算，系统研究了二维钪/钇硫族卤化物单层材料的结构稳定性、电子和光学性质，筛选出八种具有合适带隙和带边位置的α相单层材料作为可见光驱动的全水分解光催化剂的潜在候选材料。研究表明，这些材料不仅具有较高的可见光吸收能力，还展现出低激子束缚能、高载流子迁移率和长热载流子冷却时间等优异特性，因此在光催化领域具有广阔的应用前景。背景介绍光催化技术作为一种利用可再生能源解决全球能源危机的方法，近年来引起了人们广泛的研究兴趣。其中，可见光驱动的光催化水分解因其环境友好性和可持续性而备受关注。二维材料由于其高比表面积和超薄特性，在光催化领域展现出巨大潜力。以往的研究工作已经深入探索了多种二维光催化剂，但在优化可见光吸收能力和提高光催化效率方面仍面临诸多挑战。本文亮点材料筛选与设计：通过第一性原理计算，系统研究了钪/钇硫族卤化物单层材料的结构稳定性和电子光学性质，筛选出八种具有合适带隙和带边位置的α相单层材料作为潜在的光催化候选材料。光学吸收性能：研究发现，α-ScTeI单层材料在可见光区域的吸收强度可达15%（PBE水平，高于同结构类型已合成的光催化材料BiOI（10%））和20%（G0W0-BSE水平），且随着层数增加，吸收强度显著增强，七层结构的吸收强度可达45%（PBE水平）。载流子动力学特性：α-ScTeI单层材料展现出低激子束缚能（0.55 eV，与单层光催化材料MoS₂（0.54 eV）相当，比单层常见光催化材料CdS（0.87 eV）低），高载流子迁移率（300 K 时电子迁移率约10 cm²V⁻¹s⁻¹，空穴迁移率约500 cm²V⁻¹s⁻¹，高于BiOI（＜10 cm²V⁻¹s⁻¹））以及长热载流子冷却时间（约1 ps，优于单层MoS2（＜0.6 ps），电子和空穴的完全弛豫时间约为9 ps和4 ps），这些特性有助于提高光催化效率。从单层到体相的性能演变：随着层数增加，α-ScTeI光学吸收强度逐渐增加，但增长率呈指数衰减趋势。体相材料也保持了较强的可见光吸收能力，较低的激子束缚能，较高的载流子迁移率和较长的热载流子冷却时间。