段镶锋/黄昱JACS:Pt表面水分子重构实现高效碱性HOR
催化计
2025-03-27 21:24
文章摘要
本文研究了碱性电解质中氢氧化反应(HOR)的动力学问题,指出其在碱性条件下比酸性条件下更为缓慢,主要归因于Volmer反应步骤的迟缓。加州大学洛杉矶分校的段镶锋教授和黄昱教授团队通过使用单原子铑修饰的Pt纳米线作为模型催化剂,发现吸附在铑位点上的羟基(Rh–OHad)能够重构Pt表面的水分子结构,形成氧原子朝下的水分子(H2O↓),从而促进与Pt表面吸附氢形成更多氢键。这一重构进一步促进了六元环过渡结构的形成,降低了Volmer步骤的活化能,显著提高了HOR反应动力学。研究通过原位表面表征和DFT理论计算验证了这一机制,并实现了创纪录的碱性HOR性能。
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