中科大，再发Nature：长达100小时的稳定性！

本文报道了中国科学技术大学路军岭教授、武晓君教授团队与中国科学院大连化学物理研究所杨冰副研究员合作，在单原子催化剂（SACs）设计方面取得的突破性进展。研究团队创新性地将前线分子轨道（FMO）理论引入SACs设计，发现半导体氧化物载体的最低未占分子轨道（LUMO）位置可作为SACs活性和稳定性的普适性描述符。通过减小载体粒径，可显著提升LUMO位置，从而在乙炔半加氢反应中实现高活性和优异稳定性。实验和理论计算表明，载体LUMO的升高缩小了其与Pd原子的最高占据分子轨道（HOMO）之间的能隙，促进了Pd₁-载体轨道杂化以增强稳定性，并进一步调整锚定Pd₁的LUMO以强化Pd₁-吸附物相互作用从而提高活性。其中，Pd₁/ZnO-1.9 nm催化剂表现出超高的TOF值（25.6 min⁻¹）和长达100小时的稳定性。这一发现为基于电子结构调控的高效SACs设计提供了新思路。