复旦/华理Angew：电催化界面锂离子催化有氧氧化反应
研之成理
2025-04-12 11:48
文章摘要
本研究探讨了电极/电解质界面处的锂离子（Li+）在催化酮类有氧氧化反应中的作用。研究发现，界面Li+能够打破溶剂化壳的限制，形成“欠配位”特性，并与O2还原生成的过氧阴离子（OOH-）通过短程静电作用形成活性Li+-OOH-复合物。该复合物能降低O2还原能垒，增强氧物种亲核性，高效驱动酮类氧化，如环己酮转化为ε-己内酯，产率达60.1%，法拉第效率64.42%。通过叠氮探针定量表征，证明电化学界面低配位Li+的有效浓度比体相溶液高约8倍，揭示了电催化与热催化活性物种形成的本质差异。
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