陕西师范大学翟全国教授/袁文玉副研究员Small：精确调控电子转移调节CO2吸附模式实现高效CO2电还原制甲酸

本文介绍了陕西师范大学翟全国教授和袁文玉副研究员在《Small》上发表的研究性论文，探讨了通过精确调控电子转移来调节CO2吸附模式，从而实现高效CO2电还原制甲酸的方法。研究背景指出，CO2电还原合成高附加值化学品是解决能源与环境问题的潜在途径，而甲酸因其高附加值受到广泛关注。然而，现有的构效关系理解和分子层面吸附—催化动力学机理研究不足，限制了高甲酸选择性催化剂的设计与开发。研究提出，通过配体工程调控配体—金属电子转移是调节CO2吸附模式和CO2ER选择性调控的有效手段。利用构建的沸石MOF (SNNU-339)平台，通过精确的配体-金属电子转移（LTMCD）调控，实现了CO2的吸附行为从*CO2向CO2*转变。该研究证实了配体的高电负性限制了LTMCD，削弱了金属位点上的电荷密度，进而降低了CO2*吸附的吉布斯自由能，导致CO2吸附模式转变。得益于转变的CO2吸附模式和优化的反应能垒，所得到的SNNU-339显示出高的HCOOH选择性和CO2ER活性。该研究强调了吸附模式调控在电催化中的重要性，也为合理设计催化剂提供了一种有效策略。