JACS：自旋调控激活Mn单原子位点助力ORR

本文由庆北大学Myeongjin Kim和釜山国立大学Joonhee Kang等研究团队通过调控吡啶和吡咯氮原子的配位环境，揭示了Mn单原子位点的氧还原反应（ORR）催化活性和N配体结构之间的关系。实验和理论计算结果表明，Mn-吡咯N4具有更长的Mn-N距离，导致Mn中心原子产生更高的自旋态，从而提升反键轨道的填充态能量，有助于降低氧中间体物种的吸附强度，进而活化Mn单原子位点的催化活性。在酸性电解液中，该催化剂表现出0.896 V的半波电位和优异的稳定性。这项研究为理解Mn单原子的优异ORR催化活性提供了新的视角，并有助于理性设计单原子催化剂用于各种电催化反应过程。