广东化学与精细化工蔡秋泉、浙理工张洪杰 Angew：空气介导C4二元醇基聚羟基烷基酸酯(PHA)的仿生催化合成

本文介绍了一种新型的仿生催化系统，用于在空气中合成聚(4-羟基丁酸酯)（P4HB），这是一种在纺织品、包装材料和医疗器械等领域广泛应用的高分子材料。传统P4HB的合成方法依赖于基因工程改造的细菌，成本高且对环境压力大。本研究通过设计一种钌-磷催化系统，实现了在普通空气下催化1,4-丁二醇的氧化反应，生成中间单体γ-丁内酯，进而合成均聚P4HB。该方法不仅显著提高了产率，还降低了原料成本，并减少了环境污染。通过优化反应装置和催化体系，研究成功模拟了自然界中酶与辅酶的协同作用，提高了整体反应效率。此外，研究还通过密度泛函理论（DFT）计算，揭示了催化体系中类似于酶/辅酶系统的氧化还原对在反应中的关键作用。这一策略为P4HB的大规模生产和应用提供了更经济、高效且环保的途径。